尿素作为一种关键的氮肥，支撑着全球近半数的粮食生产，但其传统工业合成能耗巨大，不仅消耗全球约2%的能源，还产生大量二氧化碳排放，并对水环境造成硝酸盐污染，严重制约了碳中和与可持续发展目标的实现。因此，开发绿色、节能的尿素合成新路线迫在眉睫。电催化尿素合成技术利用可再生能源驱动二氧化碳与硝酸盐在常温常压下协同还原，既能规避传统工艺的苛刻条件，又能实现污染物资源化利用，展现出广阔前景。然而，该技术的核心挑战在于设计高效、稳定的催化剂，以同时活化惰性反应物、促进碳−氮（C−N）偶联并抑制副反应。镍基催化剂虽具潜力，但其结构不稳定、活性位点有限等问题限制了其进一步发展。近年来，聚合物表面工程为调控催化剂电子结构与反应路径提供了新机遇，其中双聚合物协同修饰策略有望整合不同聚合物的优势，构建高性能催化界面。

团队创新性地采用聚多巴胺与聚乙烯亚胺对镍基介孔氧化硅进行协同表面修饰，构建出具有花瓣状中空结构的复合催化剂。该结构不仅显著提高了比表面积，更通过双聚合物的协同效应，优化了催化剂表面电子结构，大幅提升了吡咯氮和吡啶氮等活性物种的比例，有效促进了C−N键的形成。结果表明，该催化剂在−1.2 V（相对于可逆氢电极）电位下，尿素产率高达2513 μg h⁻¹ mg_cat⁻¹，尿素选择性为54.2%，性能优于大多数已报道的尿素电合成催化剂。尤为重要的是，该催化剂在连续运行39小时后仍能保持90%以上的初始活性，展现出卓越的长期稳定性。通过同位素标记实验与多种表征手段，研究团队证实了尿素产物来源于CO₂与NO₃⁻的协同还原，并揭示了双聚合物修饰在稳定活性位点、促进反应动力学中的关键作用。

该工作由凌云副教授指导完成（通讯作者），2023级研究生陈炜泽和2022级研究生苏慧为共同第一作者，厦门大学李剑锋教授为共同通讯作者。研究得到了国家自然科学基金（21872034, 22021001, 92472203）、福建省自然科学基金（2025J01363，2024J01807）、南开大学先进能源材料化学教育部重点实验室开放课题、漳州市自然科学基金（ZZ2024J16）及福建省“雏鹰计划”等项目的支持。

《Nano Research》是清华大学出版社旗下专注于纳米科技研究领域的国际权威期刊，位列中国科学院期刊分区材料科学1区Top期刊（IF=9.0）。

论文链接: https://www.sciopen.com/article/10.26599/NR.2025.94908251

（图/文：陈炜泽）