近日，我院MOOM团队蔡志雄课题组在碳点基室温磷光材料用于高效电化学发光检测取得重要进展，相关研究成果以“Supramolecular Confinement Endow Carbon Dots with Room-temperature Phosphorescence for efficient Electrochemiluminescence Detection”为题发表在分析化学领域权威期刊《Analytical Chemistry》（中科院一区TOP期刊）上。
电化学发光（ECL）技术由于其高灵敏度、低背景信号和宽动态范围，在环境监测、食品安全和生物医学检测领域引起了广泛关注。在某些系统中，反向系间窜跃（RISC）再生单重态，产生热激活延迟荧光（TADF）。这些多路径机制提高了效率和环境响应性，启发了新型ECL传感器的设计。本研究提出将碳点（CDs）封装在氢键有机框架（HOFs）中的方法，作为基于ECL检测的主客体室温磷光（RTP）材料。HOFs的刚性氢键网络抑制了CDs的振动/旋转失活，并阻止了氧气诱导的三重态猝灭。同时，界面能量转移通道促进了CDs与框架之间的激子耦合，实现了长寿命磷光。这种由三重态激子驱动的ECL机制克服了传统荧光系统的效率限制，达到了超低检测限和良好的稳定性。
图1. CUP-CDs@HOFs磷光材料实现电化学发光（ECL）的示意图
在这项研究中，通过将CDs封装在HOFs内形成主-客体复合材料，成功开发了一种基于三重态激子的ECL传感平台。刚性的HOF基质有效地抑制了非辐射跃迁并减轻了氧气猝灭，延长了三重态激子的寿命并通过主-客体能量转移提高了发光效率。物理和光谱表征证实了CDs的成功封装以及氢键介导相互作用的存在。利用K2S2O8作为共反应物的CDs@HOFs修饰电极表现出显著延长的ECL衰减和优异的稳定性。利用延长的三重态激子寿命，传感器对红霉素表现出ECL增强效果。这项工作不仅解决了单重态激子效率和三重态激子猝灭在ECL中的固有局限性，还为利用三重态激子在ECL传感中建立了一个新的框架。所提出的策略在开发微环境响应型生物传感器和实现复杂分析应用中的实时监测方面具有较大潜力。
我院2024级硕士研究生邱华开为论文第一作者，蔡志雄为通讯作者，闽南师范大学为唯一通讯单位。该研究得到了国家自然科学基金（No. 21904055），福建省自然科学基金（No. 2024J01806；No. 2023J011815；No. 2020J05164），闽南师范大学校长基金（No. KJ18001）等共同资助。
原文链接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.analchem.5c01853
（文/图：邱华开）
