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《Green Chemistry》|“Co−O−Si”界面工程,凌云副教授实现近100%法拉第效率可持续氨合成

2025-10-20

氨(NH3)是农业化肥和清洁能源载体的关键原料,然而其传统合成工艺的哈伯-博世法依赖高温高压,能耗巨大且伴随高碳排放。开发温和条件下高效、绿色的电催化硝酸盐还原合成氨技术,对实现可持续氮循环具有重要意义。

凌云副教授课题组通过二氧化硅模板辅助水热法,成功构筑了具有丰富氧空位与Co−O−Si界面结构的CoSiOx纳米花催化剂。该催化剂在常温常压下电催化硝酸盐还原合成氨反应中,表现出接近100%的法拉第效率与高达66.95 mg h-1 mgcat.-1的氨产率,性能显著优于多数已报道体系。

研究通过调控水热温度与钴前驱体浓度,优化了催化剂的晶体结构、孔道特性与界面化学环境。结构表征与理论计算表明,Co−O−Si界面与氧空位的协同作用有效促进了硝酸根离子的吸附,稳定了关键反应中间体,并显著降低了氨脱附的能垒,从而实现了高选择性、高活性的硝酸盐至氨的八电子转化。该催化剂在连续35小时电解过程中保持结构稳定与高活性,并在扩大化流动池实验中实现了克级氨合成,展现出良好的应用潜力。

该工作由凌云副教授指导完成(通讯作者),2023级研究生陈炜泽和2022级研究生苏慧为共同第一作者,郑轩副教授在理论计算方面提供指导。研究得到了国家自然科学基金(21872034)、福建省自然科学基金(2025J01363,2024J01807,2025J01973)、南开大学先进能源材料化学教育部重点实验室开放课题、漳州市自然科学基金(ZZ2024J16)及福建省雏鹰计划等项目的支持。

Green Chemistry》是英国皇家化学会旗下专注于绿色化学与可持续技术领域的国际顶级期刊,位列中国科学院期刊分区化学类1Top期刊。

论文链接: https://doi.org/10.1039/D5GC04243G

(图/文:陈炜泽)